近日,我校药学院李俊龙课题组在催化领域国际著名学术期刊《ACS Catalysis》(中科院一区,IF:13.084)发表了一项题为“Lewis Acid/Brønsted Base-Assisted Palladium Catalysis: Stereoselective Construction of Skeletally Diverse Spiro-Ketolactams from Vinylethylene Carbonates”的研究成果。成都大学为该成果的第一单位,2018级硕士研究生黄钱威为该论文的第一作者,漆婷博士为共同第一作者,其分别完成了合成实验和理论计算研究工作,李俊龙特聘研究员为本论文的指导教师和通讯作者。
该研究工作通过合理设计和大量实验筛选,发现了通过路易斯酸和布朗斯特碱协助钯催化体系,可以实现基于乙烯基碳酸酯和吡咯烷酮衍生的烯酮底物的多样性环化反应,快速构建[5,5]和[5,6]两类螺内酰胺环。该催化合成方法通过Pd/Al(OiPr)3共催化的不对称(3 + 2)环化反应,获得了一系列优秀对映选择性的四氢呋喃螺内酰胺。在Pd/NaHCO3催化体系下,通过非对映选择性(4 + 2)环化合成了一系列环己烯螺内酰胺。通过对[5,5]和[5,6]螺环骨架进一步衍生转化,展示了该方法的多功能性和实用性。此外,密度泛函理论计算为该催化体系实现不同反应路径的机制提供了合理解释。
据悉,《ACS Catalysis》是美国化学会主办的催化领域旗舰期刊,主要刊登催化科学研究中的高水平学术成果,属于化学学科顶级期刊、中科院一区期刊。此项科研成果得到了国家自然科学基金以及成都大学引进人才项目等基金的大力支持。
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